Adaptive Catalyst Discovery Using Multicriteria Bayesian Optimization with Representation Learning

📄 arXiv: 2404.12445v1 📥 PDF

作者: Jie Chen, Pengfei Ou, Yuxin Chang, Hengrui Zhang, Xiao-Yan Li, Edward H. Sargent, Wei Chen

分类: cs.LG, cs.CE, physics.chem-ph

发布日期: 2024-04-18

期刊: J. Mech. Des. 2025, 148(2): 021707

DOI: 10.1115/1.4070206

💡 一句话要点

提出基于多标准贝叶斯优化的自适应催化剂发现方法

🎯 匹配领域: 支柱二：RL算法与架构 (RL & Architecture)

关键词: 催化剂发现 贝叶斯优化 机器学习 高通量筛选 CO2还原反应 不确定性量化 密度泛函理论

📋 核心要点

  1. 现有催化剂发现方法在高维结构和组成空间中导航效率低，导致催化剂开发进展缓慢。
  2. 本研究提出了一种结合DFT和贝叶斯优化的高通量催化剂筛选方法，利用UPNet模型实现自动化表示学习和不确定性量化。
  3. 实验结果显示，该方法在CO2还原反应催化剂发现中实现了高预测准确性，并显著降低了计算时间和资源消耗。

📝 摘要（中文）

高性能催化剂对于可持续能源转化和人类健康至关重要。然而，催化剂的发现面临着在庞大且高维的结构和组成空间中导航的挑战。本研究提出了一种高通量计算催化剂筛选方法，结合了密度泛函理论（DFT）和贝叶斯优化（BO）。在BO框架内，我们提出了一种不确定性感知的原子级机器学习模型UPNet，能够直接从高维催化剂结构中实现自动化表示学习，并实现原则性的不确定性量化。通过使用约束的期望改进获取函数，我们的BO框架同时考虑多个评估标准。利用所提出的方法，我们探索了CO2还原反应的催化剂发现。结果表明，我们的方法实现了高预测精度，促进了可解释特征提取，并实现了多标准设计优化，从而在高性能催化剂发现中显著减少了计算能力和时间（DFT计算需求减少10倍）。

🔬 方法详解

问题定义：本论文旨在解决催化剂发现过程中在高维结构和组成空间中导航效率低的问题。现有方法缺乏有效的策略来处理复杂的催化剂设计空间，导致计算资源浪费和时间延误。

核心思路：论文提出了一种高通量计算催化剂筛选方法，结合密度泛函理论（DFT）与贝叶斯优化（BO），并引入不确定性感知的机器学习模型UPNet，以实现高效的催化剂发现。

技术框架：整体架构包括数据采集、UPNet模型训练、贝叶斯优化框架和多标准评估。首先，通过DFT计算生成催化剂特征数据，然后利用UPNet进行表示学习，最后通过BO进行多标准优化。

关键创新：最重要的技术创新在于UPNet模型的设计，它能够自动从高维催化剂结构中学习表示，并实现不确定性量化。这一方法显著提高了催化剂筛选的效率和准确性。

关键设计：UPNet模型采用了深度学习架构，能够处理复杂的催化剂结构数据。损失函数设计考虑了不确定性量化，确保模型在预测时能够反映出其信心程度。

📊 实验亮点

实验结果表明，所提出的方法在CO2还原反应催化剂的发现中实现了高达10倍的DFT计算需求减少，同时保持了高预测准确性和可解释性，显著提升了多标准设计优化的能力。

🎯 应用场景

该研究的潜在应用领域包括催化剂开发、能源转化和环境保护等。通过提高催化剂发现的效率和准确性，该方法有望加速新型催化剂的研发，推动可持续能源技术的进步，具有重要的实际价值和未来影响。

📄 摘要（原文）

High-performance catalysts are crucial for sustainable energy conversion and human health. However, the discovery of catalysts faces challenges due to the absence of efficient approaches to navigating vast and high-dimensional structure and composition spaces. In this study, we propose a high-throughput computational catalyst screening approach integrating density functional theory (DFT) and Bayesian Optimization (BO). Within the BO framework, we propose an uncertainty-aware atomistic machine learning model, UPNet, which enables automated representation learning directly from high-dimensional catalyst structures and achieves principled uncertainty quantification. Utilizing a constrained expected improvement acquisition function, our BO framework simultaneously considers multiple evaluation criteria. Using the proposed methods, we explore catalyst discovery for the CO2 reduction reaction. The results demonstrate that our approach achieves high prediction accuracy, facilitates interpretable feature extraction, and enables multicriteria design optimization, leading to significant reduction of computing power and time (10x reduction of required DFT calculations) in high-performance catalyst discovery.